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氧化石墨烯膜的弱还原调控用于改善水渗透性能的研究

发表日期:2018-08-07 15:16文章编辑:国初科技浏览次数: 标签:    

       据材料人微信公众平台2018年7月31日讯 随着对洁净水需求的不断增加,先进的膜过滤技术得到了迅速发展。氧化石墨烯(GO)膜具有规则的纳米级二维孔道结构,因而有望用于高效的水净化过滤膜,近年来得到了人们的广泛关注。然而,由于GO片层存在大量的含氧官能团,能够与水分子产生氢键作用,水分子在GO膜二维孔道中传输时会受到氢键阻力,导致其水渗透性差。而且在水溶液中,水分子会与GO片层边缘的羧基发生水合作用,带负电荷的羧基官能团会由于静电斥力使GO片层相互排斥,进而破坏薄膜的孔道结构,使其易于破损。因此,为了实现GO膜在过滤中的实际应用,需要对其进一步修饰以调整薄膜的孔结构和表面化学性质,进而保持其结构稳定性和改善水渗透性。本文研究了还原度对GO膜结构和分离性能的影响,所得弱还原GO膜的水通量分别是GO膜和高度还原的GO膜的4倍和104倍以上。
  近日,中科院金属所的任文才(通讯作者)等人,研究了还原度对GO膜结构和分离性能的影响。他们采用较温和的水热还原方法,通过调控GO分散液的水热处理温度或时间,实现了对GO还原度的控制。研究发现,弱还原保留了GO纳米片的良好分散性和亲水性。更为重要的是,弱还原不仅增加了GO纳米片中sp2区域的数量,而且弱还原的GO膜在大多数区域保持了与GO膜相当的层间距。弱还原的GO膜的水通量可达56.3 Lm-2 h-1 bar-1,分别是GO膜和高度还原的GO膜的4倍和104倍,并且其对多种染料分子的截留率均超过了95%。此外,弱还原的GO膜在酸性和碱性环境中显示出比GO膜更好的结构稳定性和更优异的分离性能。相关成果以“Controlling reduction degree of graphene oxide membranes for improved water permeance”为题发表在Science Bulletin 2018年第12期上。

 

氧化石墨烯膜的弱还原调控用于改善水渗透性能的研究

图1.GO和HTrGO(Hydrothermal reduced GO, HTrGO)分散液的表征

(a)GO纳米片的SEM照片;(b)0.1mg/ mL GO分散液的光学照片;(c)120度水热还原后120-HTrGO分散液的光学照片;(d-e)GO、120-HTrGO、150-HTrGO和180-HTrGO分散液的Zeta电位图及其UV-vis吸收光谱图。

氧化石墨烯膜的弱还原调控用于改善水渗透性能的研究

图2.GO和HTrGO纳米片的化学状态与微观结构表征

(a)GO纳米片的高分辨率C 1s XPS光谱图;(b)120-HTrGO纳米片的高分辨率C 1s XPS光谱图;(c)150-HTrGO纳米片的高分辨率C 1s XPS光谱图;(d)180-HTrGO纳米片的高分辨率C 1s XPS光谱图;(e)GO、120-HTrGO、150-HTrGO和180-HTrGO纳米片的拉曼光谱图。

氧化石墨烯膜的弱还原调控用于改善水渗透性能的研究

图3.GO和HTrGO膜的层间结构表征

(a)GO、120-HTrGO、150-HTrGO和180-HTrGO膜的XRD谱图;(b)GO、(c)120-HTrGO、(d)150-HTrGO和(e)180-HTrGO膜横截面的SEM照片。

氧化石墨烯膜的弱还原调控用于改善水渗透性能的研究

图4.GO和HTrGO膜的润湿性和分离性能

(a)室温下GO、120-HTrGO、150-HTrGO和180-HTrGO膜的接触角图;(b)在纯水和亚甲基蓝(MB)溶液中,GO、120-HTrGO、150-HTrGO和180-HTrGO膜的水通量;(c)不同分子尺寸、不同电荷类型的染料溶液中,120-HTrGO膜的水通量和截留率;(d)不同膜载量的120-HTrGO膜的水通量和染料截留率;(e)120-HTrGO膜过滤EB的UV-vis吸收光谱图。

氧化石墨烯膜的弱还原调控用于改善水渗透性能的研究

图5.GO和120-HTrGO膜在不同pH值的水溶液中的稳定性和分离性能

(a)不同pH值的水溶液中,GO(左)和120-HTrGO(右)薄膜浸泡1周后的光学照片;(b)不同pH值的水溶液中,GO和120-HTrGO膜的水通量及其对RhB分子的截留率。


  本文采用温和水热处理方法实现了对GO纳米片的可控还原,研究了还原度对GO膜结构和分离性能的影响。发现弱还原不仅保留了GO纳米片的良好分散性和亲水性,而且在增加了纳米片中sp2区域数量的同时,使薄膜在大多数区域保持了GO膜的层间距。弱还原膜的水通量可达56.3 Lm-2 h-1 bar-1,分别是GO膜和完全还原的GO膜的4倍和104倍以上,而且对于各种染料表现出超过95%的高截留率。此外,在酸性和碱性环境中,弱还原GO膜显示出比GO膜更好的结构稳定性和更优异的分离性能。
  该工作加深了还原对GO膜结构影响的理解,为高性能GO基分离膜的设计提供了新的思路。与基于其他二维(2D)材料的薄膜(如过渡金属硫化物和MXene的薄膜)相比,水热还原的GO膜在化学状态和微观结构的调控方面具有更大的灵活性,对于满足不同的分离应用具有重要意义。
  文献链接:Controlling reduction degree of graphene oxide membranes for improved water permeance(Science Bulletin, 2018, DOI: 10.1016/j.scib.2018.05.015)
  (本文由Science Bulletin编辑部供稿,材料牛整理编辑)

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